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前沿院跨尺度多孔材料研究中心最新研究成果在国际知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上发表

发布时间:2020-04-08资料来源:点击次数:

2020年2月,前沿院跨尺度多孔材料研究中心王健健研究员以通讯作者在国际知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上,发表题为“Engineering Effective Structural Defects of Metal-Organic Frameworks to Enhance Their Catalytic Performances”的学术成果。该研究成果阐明了MOFs催化剂的真正活性位类型及其调控,加深了MOFs催化剂在多相催化反应中的理解。

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金属有机骨架化合物-MOFs (Metal-Organic Frameworks)是由金属离子或金属离子团簇与有机化合物通过配位键形成的一种具有多维孔道网络结构的晶体材料。MOFs材料结构中丰富的金属节点可以作为催化活性位点,从而在多相催化反应中有着广泛的应用。然而,金属节点往往是配位饱和的,由于空间结构的限制,反应物分子很难直接接触活性位点,因此调控MOFs结构中金属节点的配位数/空间结构,增加开放金属位点的数量,能够高效的提高其催化反应活性。

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向MOFs合成体系中引入一元羧酸调节剂,改变金属节点和有机配体间的配位作用,可以有效的在MOFs结构中制造结构缺陷。采用低剂量高分辨透射电镜(HRTEM)成像技术,研究使用调节剂对合成的MOF UiO-66结构的影响,实现金属节点结构缺陷和有机配体结构缺陷在原子尺度分辨率的鉴定。

研究发现,只有调节剂造成的结构缺陷才能产生有效的催化活性位;通过对缺陷UiO-66样品进行配体交换处理,可以有效调控有机配体结构缺陷的数量;采用不同的调节剂可以控制金属节点结构缺陷的数量。两种缺陷类型产生的催化活性位均能有效催化反应进行。

该研究使用低剂量高分辨率透射电镜成像技术,实现了在不破坏材料固有结构的基础上直接对电子束敏感材料进行原子级分辨率成像;通过对合成体系的精确调控,阐明了催化反应的真正活性位,对理解MOFs催化剂在多相反应中的应用研究具有重要的影响。



文章链接:

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/TA/C9TA12230C#!divAbstract