a）自发x射线拉曼散射的受激原子分布。

b）受激x射线拉曼散射的增激发态原子分布（窄线）。图片来源：网络（mbi-berlin.de）

近日，德国和瑞典科学家利用欧洲X射线自由电子激光装置（XFEL），通过创新的“光子反冲成像”（Photon-recoil imaging）技术，研究X射线与原子之间相互作用的基本过程。该方法可以使人们更好地了解原子级的化学反应，将成为探索非线性X射线物理学的有力工具。

观察X射线与原子之间相互作用

1921年，爱因斯坦因发现光的量化，即光子作为光粒子流与物质相互作用，获得了诺贝尔物理学奖。从量子力学的早期开始，人们就知道光子具有动量。原子对光子的吸收和发射是光与物质相互作用的基本过程。自1960年代以来，强激光束的出现推动了所谓的“非线性光学”的发展。于是科学家们进一步研究，用X射线代替可见光来操作非线性光学系统，即将非线性光学扩展到X射线光谱域。但由于非线性效应难以捉摸的性质，尽管理论概念数十年前就已提出，迄今科学家们仍在努力实现这一目标。随着2017年位于汉堡的XFEL的投入使用，科学界朝着这一目标更近了一步。

最近，德国柏林马克斯·波恩非线性光学和超快光谱研究所（MBI）、瑞典乌普萨拉大学和位于汉堡的欧洲X射线自由电子激光装置（XFEL）的研究人员合作开发出“光子反冲成像”技术，用来观察X射线与原子之间相互作用的基本过程。该技术可以区分X射线范围内的自发和受激拉曼散射（SRS），使得人们几乎可以对单个原子上受激拉曼散射进行自由地研究。相关的理论分析和实验结果发表在《科学》杂志上。

为了测量实验中激发原子的散射，研究人员将准直的氖原子超声束与XFEL光束成直角相交。当X射线光子的能量与氖的俄歇跃迁能量发生共振时，瞬态激发原子会受到自发拉曼散射的影响。优化X射线的强度和光子能量，则瞬态激发原子在自发衰减之前会与另一个具有适当光子能量的XFEL光子相互作用，产生受激拉曼散射，并沿入射光子的方向发射光子。此过程需要来自X射线的两个光子，因此是非线性的。由受激拉曼散射引起的激发原子基本上不会发生偏转，在检测器上显示为一条锐利的直线。

有望更好地了解原子级化学反应

论文第一作者，柏林马克斯·波恩研究所的乌利·艾希曼教授解释说，在受激拉曼散射过程中，两个光子沿与两个入射光子完全相同的方向离开原子，原子不改变其动量，也不改变其飞行方向。这与更频繁的线性过程截然不同。在线性过程中，首先吸收一个光子，然后发射另一个光子。由于发射的光子通常以不同的方向发送，因此原子发生偏转。通过观察原子的飞行方向，研究人员能够清楚地将X射线激发的拉曼过程与其他过程区分开。

XFEL的迈克尔·迈耶博士解释说：“如果将来我们将新方法与不同波长的X射线脉冲一起使用，就会带来特殊的可能性。”具有不同波长的X射线脉冲可以专门处理分子中的单个原子，因此可以详细了解分子中电子的波函数随时间变化的方式。这为研究非线性X射线过程建立了非常有前途的分析技术。

长远来看，科学家们还希望借助定制的激光脉冲对其产生影响。乌普萨拉大学的贾恩-埃里克·鲁本森教授说：“我们的方法有望使人们更好地了解原子级的化学反应，将来甚至可能影响它们。”